Nii a étudié l'architecture à l'Université de Tokyo avant de travailler comme designer de meubles pour diverses entreprises. Dans les années 1950, il a commencé à concevoir des sièges pliants, cherchant à créer des meubles qui étaient à la fois fonctionnels et esthétiquement agréables. Il a breveté sa chaise pliante "NY" en 1960, qui est rapidement devenue très populaire en raison de son design élégant et de sa facilité d'utilisation.
En plus de son travail sur la chaise "NY", Nii a conçu d'autres sièges pliants, ainsi que des tabourets et des canapés. Il a également travaillé sur des projets d'architecture, de design graphique et de scénographie pour le théâtre.
Aujourd'hui, la chaise "NY" est considérée comme un classique du design, avec des exemplaires faisant partie des collections permanentes de nombreux musées, dont le Museum of Modern Art à New York et le Victoria and Albert Museum à Londres. Takeshi Nii reste une figure importante du design japonais du XXe siècle.